碳纳米管对纳米催化剂的协同束缚效应研究取得新进展

        包信和研究员领导的“界面和纳米催化”研究组(502组)在碳纳米管对纳米催化剂的束缚效应和对催化反应性能的调变作用研究又取得了新进展,发现金属铁(Fe)纳米粒子在合成气转化为液体燃料反应中受到了碳纳米管的调制作用,其活性明显高于分散在碳纳米管外壁的催化剂和活性碳负载的催化剂,该结果发表在最新一期《美国化学会志》上(J. Am. Chem. Soc. 130(2008)9414)。这是该项研究的系列成果之一。
      碳纳米管为具有石墨烯片以一定的曲率卷曲后形成规整的管腔结构,键发生畸变,使碳管管壁附件的电荷发生分离,管内外形成电势差,这导致了碳纳米管有别于其它传统碳材料的独特的物理和化学特性。由于催化作用的关键步骤往往涉及到了反应物分子与催化剂表面的电子传递,碳纳米管的这种独特结构为纳米催化剂和催化反应提供了独特的限域环境,可能改变管内外催化剂的电子转移特性。该研究组于2007年报道了碳纳米管的束缚效应对组装在其管道内的金属和金属氧化物氧化还原特性的调变作用(J. Am. Chem. Soc. 128(2006) 3136; 129(2007)7421),提出了该束缚效应将影响其催化反应性能的设想,进而通过将金属铑(Rh)和锰(Mn)纳米粒子填装到碳纳米管管道内,在催化合成气(一氧化碳和氢的混合物)转化制乙醇反应中所显示出的独特催化性能得到了验证(Nature Materials 6(2007)507)。近期发表的研究结果是通过原位XRD表征反应条件下铁催化剂的结构发现,因催化剂的还原性能得到了显著的提高,使其在反应条件下更容易形成更多反应活性相碳化铁,从而促进了反应活性的提高。这一研究成果再次证实了碳纳米管和金属纳米粒子体系的“协同束缚效应”,及其对催化反应性能的调变作用。
      这一研究结果发表后,得到了美国《化学和工程新闻》的高度关注,在最近一期的科技集锦(
C&E News, Science & Technology Concentrates)中予以转摘,并对包信和研究员小组的工作给予了较高评价,太平洋西北国家实验室资深科学家Charles H. F. (Chuck) Peden评价说:“This is exciting work.”

 

 

 

 

 

         

 

 

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