我室碳基能源催化转化研究组（522组）包信和院士和潘秀莲研究员团队与甲烷及衍生物催化转化创新特区研究组（05T9组）焦峰研究员团队合作在氧化物-分子筛（OXZEO）催化合成气直接转化反应研究中取得新进展，揭示了分子筛Brønsted酸位点能够与限域碳物种形成受阻路易斯酸碱对（FLP）位点，进而影响中间产物烯烃的加氢副反应调控。
研究发现，分子筛内酸强度较弱的Brønsted酸位点可以将H+转移到邻近的碳物种上，形成Si-O--Al作为路易斯碱及碳正离子作为路易斯酸，空间邻近的路易斯酸碱位点之间受到静电吸引作用和空间位阻的排斥作用，形成FLP。
本项研究结合实验与理论计算共同证明了FLP的形成过程，提供了FLP位点促进H-H活化的实验证据，提出了分子筛内FLP位点形成的一般规律。本研究不仅对不含过度金属元素的分子筛材料催化烯烃加氢机理提供了新认识，也为进一步优化设计高性能分子筛催化材料和多相FLP催化材料提供理论依据和指导。
该团队于2016年提出金属氧化物和分子筛耦合的双功能OXZEO®催化剂设计概念（Science，2016），实现了高效精准制C2=-C4=低碳烯烃（Science，2023）。与我所刘中民院士团队、陕西延长石油（集团）有限责任公司合作，完成国际首套煤经合成气直接制低碳烯烃OXZEO®-TO创新技术的千吨级工业试验。团队围绕金属氧化物表面CO/H2活化原理（Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Nat. Commun.，2022；Angew. Chem. Int. Ed.，2023；J. Am. Chem. Soc.，2024；J. Am. Chem. Soc.，2024；Angew. Chem. Int. Ed.，2025）、分子筛催化作用机制（Angew. Chem. Int. Ed.，2018；Angew. Chem. Int. Ed.，2019；Natl. Sci. Rev.，2022；J. Am. Chem. Soc.，2022；Angew. Chem. Int. Ed.，2025）等方面开展系统性研究。OXZEO®概念为碳资源利用提供了新思路，也被广泛应用于CO2加氢制系列高值化学品等过程研究（Chem. Rev.，2021）。
相关研究以“Zeotype-Confined Frustrated Lewis Pair and Its Role in Catalyzing Hydrogenation”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的共同第一作者是522组在读博士研究生李梦媛和叶艺涵。以上工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、我所创新基金等项目的资助。（文/图 李梦媛、焦峰）
文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c03123
