我室发现光子晶体可调控等离激元光催化反应机制

所属:科研进展 发布于:2025.10.29

我室太阳能研究部(DNL16)李灿院士团队在等离激元耦合光子晶体光催化研究中取得新进展。团队通过将金(Au)等离激元纳米颗粒组装在二氧化硅(SiO2)光子晶体中,并辅之以铂(Pt)催化剂,构建了三维催化剂PtAu/SiO2,实现了光子和等离激元量子效应的协同,进而以光催化甲醇脱氢为指标反应,揭示了其中非热载流子机制的主导作用,为高效太阳能光催化转化提供了新思路。

太阳能光催化中半导体基光催化剂存在光吸收范围有限、载流子复合快等瓶颈。等离激元纳米结构可以拓展光吸收范围,但其通过局域表面等离激元共振产生热载流子的超快弛豫导致能量以热形式耗散,限制了光催化效率。李灿团队早期研究发现,金-二氧化钛(Au-TiO2)界面是水氧化反应活性位点(JACS,2017);随后又基于双金属合金化策略,设计了银-金(Ag-Au)(Nano Energy,2021)和金-铜(Au-Cu)粒子(Nano Energy,2024)等离基元,在光催化水氧化反应中取得系列进展。

在此基础上,本工作创新性地将光子晶体与等离激元结合,利用有限元模拟指导材料设计,构筑了PtAu/SiO2光子晶体催化剂。团队发现,在SiO2光子晶体中引入部分光子带隙,可基于慢光子效应调控光的传导;同时,Au纳米颗粒使光子晶体形成缺陷,使光强在光子晶体中产生局部增强。该方法突破了常规等离激元受限于光激发产生热电子、热电子再传热给晶格的双温模型,实现了光子和等离激元量子效应耦合所引入的非热载流子路径主导反应过程。进一步,团队通过提升局域光生载流子浓度,实现了载流子从Au到Pt的有效注入,并在Pt催化剂上完成了高效催化反应,将甲醛产率提高了45倍,且选择性超过99.8%。

相关研究成果以“Photonic-Plasmonic-Quantum Synergistic Effect on PtAu/SiO2 Catalyst Performance”为题,发表在ACS Photonics上。该工作的第一作者为DNL16国际留学生Rida Shahzadi Haider。以上工作得到国家自然科学基金委“人工光合成”基础科学中心项目、国家重点研发计划等项目的资助。(文/图 赵剑锋、Rida Shahzadi Haider)

文章链接:https://doi.org/10.1021/acsphotonics.5c02022