我室无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员、朱凯月研究员团队在钒基水系锌离子电池研究中取得新进展。团队通过在电解液中构建互锁型强氢键网络，有效降低了水溶剂中氧和氢的反应活性，从而抑制了正负电极的腐蚀。
水系锌离子电池具有本征安全、成本低、离子电导率高等优点，在大规模储能领域展现出广阔的应用前景，其中，层状钒氧化物因具备高比容量（>300 mAh g-1）、反应机制简单、高面载量适配性强（> 15 mg cm-2）等特点而备受关注。然而，高活性水分子引发正极侧的钒溶解和不可逆副反应，以及负极侧的腐蚀与析氢等问题，严重限制了电池的循环寿命，尤其在低电流密度条件下表现更为突出。目前，电解液优化策略多集中于锌负极的调控，对正极侧稳定性的系统性探索仍然不足。
在本工作中，团队引入乙二醇作为共溶剂，并利用硫酸根离子的结构强化作用，在电解液中构建了一种互锁型强氢键网络。乙二醇具有丰富的氢键供受体，并具有良好的锌盐溶解能力，可与活性水产生双位点氢键锚定效应，抑制水分子中氧对钒基正极及氢对锌负极的“进攻”。更重要的是，硫酸根离子的特异性结构强化能力，能够增强互锁型氢键网络的锚定强度，从而抑制了正极侧的活性钒溶解及负极侧的析氢与腐蚀。 此外，研究还发现，乙二醇可通过调控锌离子溶剂化结构，加速锌离子在正极侧的嵌入动力学，并有效提高由质子嵌入所引发副反应的可逆性。得益于上述效应，电池在0.5 A g-1电流密度下循环500次后，容量保持率仍可达87%。基于该电解液制备的2.0 Ah软包电池，在4 A的电流下实现了4.4 mAh cm-2的面容量，经过70次循环后仍能保持80%的容量保持率。
相关研究成果以“Constructing Robust Hydrogen Bond Networks in Electrolytes for Long-Life Zinc-Ion Batteries”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该工作的第一作者是504组博士研究生欧祖翘。上述工作得到了国家自然科学基金、辽宁省科技重大专项、辽宁省兴辽英才计划、大连市科技创新人才支持计划等项目的资助，并获得了大连相干光源生物分子高分辨质谱实验站王方军研究员团队在质谱测试与分析方面提供的技术支持。（文/图 欧祖翘、朱凯月）
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202519611
