我室动力电池与系统研究部（DNL29）陈忠伟院士、汪冬冬研究员团队在高能量水系锌电池研究领域取得新进展。团队提出一种“双界面配位调控”电解液设计策略，通过系统筛选多类含氮阳离子配体，确定N-甲基咪唑氯盐（MImCl）作为电解液双界面多功能添加剂，可实现对四电子锌碘电池正负极界面的同步稳定。该策略通过MIm+在电池运行过程中的动态迁移，实现了“正极稳定碘物种、负极调控锌沉积”的双重功能。
水系锌碘电池具有高安全性、低成本和多电子反应优势，被认为是大规模储能的重要候选体系之一。然而，四电子I-/I0/I+转化过程中，高价态碘物种易发生水解，多碘化物穿梭及锌负极枝晶和腐蚀等问题影响电池稳定性，制约了高载量正极和Ah级软包电池的发展。为解决上述问题，团队提出“双界面配位调控”策略，引入MImCl添加剂，实现了电解液对正负极界面的协同优化。研究发现，在充放电过程中，MIm+可动态迁移至不同电极界面：在碘正极侧，MIm+通过离子相互作用稳定多碘化物及ICl2-中间体，抑制活性碘物种溶解和穿梭，并促进可逆四电子I-/I0/I+转化；在锌负极侧，MIm+优先吸附于锌表面，调控Zn2+成核与沉积行为，实现均匀无枝晶锌沉积并抑制副反应。该动态界面调控机制实现了正负极反应过程的同步稳定。
基于该策略，团队构建了高负载四电子Zn||I2电池体系，实现了高容量和长寿命运行。在高碘载量条件下，Zn||I2全电池表现出较好的倍率性能和循环稳定性，并进一步构筑了1.4 Ah级四电子Zn||I2软包电池。该软包电池实现800圈稳定循环，并获得基于正极活性物质量计算的455 Wh kg-1高能量密度，展现出实际应用潜力。该研究不仅揭示了电解液添加剂对四电子碘氧化还原过程和锌沉积行为的协同调控机制，也为高容量水系金属电池的界面工程设计提供了新思路。
相关研究成果以“Unveiling Dual-Interface Coordination Orchestration for Durable Aqueous Zinc-Iodine Pouch Cells with Four-Electron Chemistry”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该工作的第一作者是DNL29联合培养博士研究生陈玉峰。该工作得到中国科学院B类先导专项“能源电催化的动态解析与智能设计”、大连市科技创新人才支持计划、我所创新基金等项目的资助。（文/图 陈玉峰、汪冬冬）
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c11308
