我室无机膜与催化新材料研究组（504组）杨维慎研究员和彭媛研究员等，在膜法智能化分离研究领域取得新进展。团队利用零维金属—有机分子笼与水凝胶，构建了分子级交联复合网络，实现了功能材料诱导的分离性能快速、可逆切换，为开发应对复杂分离工况场景需求的一体多功能膜材料及分离膜智能化迭代提供了新思路。
对于氢气制取及合成气生产而言，开发从含氢气体混合物中高效捕集二氧化碳的低能耗分离技术具有重要意义。膜分离是一种高效、低能耗的先进分离技术。由于不同工况下氢气（H2）与二氧化碳（CO2）的浓度比例存在差异，优先分离混合气中的低浓度组分可减少过程工艺损耗，降低系统能耗。针对该分离体系，传统膜材料通常只能选择分离扩散速率更快的小分子H2，或优先分离吸附更强的CO2分子。两种分离效果依赖于截然不同的分离机制，难以通过一种膜材料兼得。
针对上述应用需求和关键挑战，团队在前期研究（Angew. Chem. Int. Ed.，2021；Angew. Chem. Int. Ed.，2022；Adv. Funct. Mater.，2024；Natl. Sci. Rev.，2025）的基础上，提出了一种“自下而上”的分子级共混策略，将具有H2筛分孔窗结构的零维金属—有机分子筛笼均匀、高负载交联于水凝胶骨架中，得到了具有优异成膜性、无相间缺陷的新型复合膜材料。研究表明，膜结构中的零维金属—有机分子筛笼以类似“铆钉”的作用，强化了水凝胶中的氢键网络，该网络能够识别并转移CO2分子。当膜结构受外部环境刺激脱水时，水凝胶中的氢键网络断裂，同时自由空间体积收缩，驱动骨架上共价交联的金属—有机分子笼紧密重排，有序暴露高密度H2筛分孔窗，诱导分离机制由水凝胶氢键网络主导的CO2促进传递机制切换为由分子笼阵列主导的尺寸筛分机制，小分子H2转而优先渗透过膜，H2/CO2分离因子达798。实验结果进一步证实，两种分离功能可通过外部pH刺激执行快速、可逆切换。此外，该种膜材料具有独特的自修复能力，可在5分钟内实现受损结构复原。该制备策略指导下的膜结构易于放大，气体分离性能和分离功能响应式切换特性可放大至361 cm2的大尺寸膜材料。
相关研究结果以“Stimuli-Responsive Metal-Organic Polyhedra-Based Hydrogel Membrane for Switchable Separations towards CO2/H2”为题，发表在《科学进展》（Science Advances）上。该工作第一作者是504组博士研究生李昆。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院青促会、辽宁滨海实验室、榆林中科洁净能源创新研究院等项目的支持。（文/图 彭媛、李昆）
文章链接：https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aef4345
