我室纳米与界面催化研究组（502组）包信和院士、汪国雄研究员、高敦峰研究员团队在酸性二氧化碳（CO2）电解制备燃料和化学品研究中取得新进展，通过催化剂微环境调控，实现了工业级电流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2电解制一氧化碳（CO），并组装出酸性/碱性串联CO2电解系统，显著提高了CO2电解制多碳产物的碳利用效率。
CO2电解反应利用可再生能源产生的电能将CO2转化为高附加值燃料和化学品，是近年来快速发展、极具应用前景的负碳技术。当前，CO2电解过程走向实际应用所面临的一个关键挑战是碱性和中性条件下碳损失严重，导致CO2利用效率较低（<50%）。
本工作选用Ni-N-C作为模型催化剂，通过改变酸性膜电解器中阳极电解质组成和CO2压力来调控阴极催化剂微环境（局部H+、K+、CO2浓度），实现了工业级电流密度下高能量效率和高碳利用效率的酸性CO2电解制CO。在最优反应条件下，总电流密度500 mA cm-2时CO法拉第效率达到95%，对应全电池能量效率为39%。与碱性电解相比，CO2损失量降低了86%，CO2单程利用效率最高达到85%。综合考虑法拉第效率、电流密度、CO2流速和单程利用效率等性能指标，本工作报道的酸性CO2电解性能显著优于文献值。理论计算研究揭示了Ni-N-C催化剂微环境中H+和K+通过电场效应对*CCO2中间物种的稳定作用。团队进一步组装了酸性/碱性串联CO2电解系统，通过CO2-CO-C2+串联电解路径实现了CO2高利用效率地转化为C2+产物。上述工作为CO2电解的实际应用提供了参考。
相关研究成果以“Tailoring acidic microenvironments for carbon-efficient CO2 electrolysis over Ni-N-C catalyst in a membrane electrode assembly electrolyzer”为题，于近日发表在《能源环境科学》（Energy & Environmental Science）上。该工作的共同第一作者是博士研究生李合肥和毕业生李昊博博士。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中科院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”、国家教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）、我所创新基金等项目的支持。（文/图 李合肥、高敦峰）
文章链接：https://doi.org/10.1039/D2EE03482D
