我室二维材料化学与能源应用研究组（508组）吴忠帅研究员团队与理论催化创新特区研究组（05T8组）肖建平研究员团队合作，在电催化水氧化催化剂设计和机理解析研究方面取得新进展。发展了Rh掺杂和RuO2表面氧空位的协同新策略，实现酸性水氧化过程的高效稳定催化转化，并揭示了晶格氧介导-氧空位反应机制（LOM-OVSM）。
电催化析氧反应（OER）作为水分解过程的关键半反应，在质子交换膜水电解制氢技术中具有重要作用。目前，酸性水氧化面临的挑战是催化剂（RuO2、IrO2）催化活性和稳定性的平衡，以及催化机理吸附演化机制（AEM）的理论热力学活性限制和晶格氧介导机制（LOM）活性中心金属过度氧化导致较低耐溶解性。
研究团队以RuO2催化剂为研究对象，提出了Rh掺杂和RuO2表面氧空位的协同策略构建Ru-O-Rh活性位点，同时优化了本征活性和稳定性，实现了在10 mA cm-2电流密度时的过电位为161 mV，在50 mA cm-2电流密度运行工作700 h后仍能保持99.2%的电化学活性。此外，进一步通过准原位/原位表征证明了可逆氧物种的循环过程，以实现增强的活性和稳定性。理论计算研究基于Rh-RuO2催化模型筛选吸附演化机制（AEM）、晶格氧介导-氧空位机制（LOM-OVSM）以及晶格氧介导-单金属位点机制（LOM-SMSM）催化过程，揭示了富含氧空位的Ru-O-Rh位点诱导LOM-OVSM最优反应路径，打破了传统AEM的热力学能垒限制。该工作揭示了电化学酸性水氧化的晶格氧介导-氧空位机制，为设计高性能酸性OER催化剂和深入的机理分析提供新的思路，并为质子交换膜电解水制氢的实际应用提供参考。
相关研究成果以“Unraveling oxygen vacancy site mechanism of Rh-doped RuO2 catalyst for long-lasting acidic water oxidation”为题，于近日发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。该工作的第一作者是我室508组博士研究生王一和05T8组联合培养博士研究生杨荣。以上工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、榆林创新院人工智能科技专项、中科院洁净能源创新研究院合作基金等项目的资助。（文/图 王一）
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-37008-8
