我室二维材料化学与能源应用研究组（508组）吴忠帅研究员团队在构筑高性能二维赝电容多电子反应储锂材料方面取得新进展，设计并制备出一种超薄二维VOPO4赝电容正极新材料，显著提升了多电子反应的动力学，构筑出高能量密度和高功率密度固态锂金属电池。
“多电子反应”通常被定义为每个活性材料分子转移一个以上电子的反应。作为一类典型的具有V4+/V5+和V3+/V4+多重氧化还原电对的多电子反应正极材料，VOPO4由于其负电性(PO4)3-阴离子具有较高的电势（3.55至3.95 V），可提供更高的能量密度。然而，VOPO4由于体积扩散过程和低本征电导率（10-8S/cm），其反应动力学缓慢。
本工作中，团队通过调控VOPO4中的V4+缺陷，实现了高倍率多电子反应化学赝电容正极。团队制备的二维VOPO4/石墨烯纳米片，不仅具有超薄纳米片结构（2.8nm）以提高电子和离子电导率，而且通过控制V4+缺陷的含量，有效调节了多电子反应均匀性和反应动力学，降低了电极极化。该赝电容多电子反应正极在0.1C时的容量达313mAh/g，在50C的超快速率下保持了116mAh/g。进一步，团队提出了一种新型紫外光固化固态电解质（ETPTA-LiClO4-SSE），室温离子电导率可达0.99mS/cm，明显高于聚环氧乙烷固态电解质（约10-6S/cm）。团队组装的Li||ETPTA-LiClO4-SSE||VOPO4固态锂金属电池实现了85.4Wh/kg的高能量密度和2.3kW/kg的高功率密度，同时软包电池显示出出色的机械柔性和安全性。该工作为开发用于高比能高功率锂金属电池的多电子化学二维赝电容快充正极材料提供了一条新途径。
相关研究成果以“2D VOPO4 pseudocapacitive ultrafast-charging cathode with multi-electron chemistry for high-energy and high-power solid-state lithium metal batteries”为题，于近日发表在Advanced Energy Materials上。该工作的第一作者是508组博士研究生邢菲菲。上述工作得到了国家自然科学基金、我所创新基金等项目的资助。（文/图 邢菲菲）
文章链接：https://doi.org/10.1002/aenm.202204015
