近日，我室催化基础国家重点实验室理论催化创新特区研究组（05T8组）肖建平研究员团队与中国科学技术大学曾杰教授团队，电子科技大学夏川教授团队合作在二氧化碳转化研究方面取得新进展。通过共掺杂策略实现了优异的甲烷生产性能，峰值法拉第效率达到了73%，甲烷部分最大的电流密度达到−462 mA cm−2。
二氧化碳的大量排放引起了温室效应并造成了全球变暖，因此，由间歇性可再生能源供电进行电催化CO2转化，为解决这一全球挑战提供了前所未有的可能性。但CO2利用效率和还原选择性控制仍然具有挑战性。肖建平团队在前期工作中对CO2电化学还原的反应活性和机理进行了系统研究（Nat. Commun.，2020；Nat. Nanotechnol.，2021；Adv. Mater.，2021；Nat. Commun.，2023）。
本工作中，肖建平团队基于自主开发的图论和反应相图分析算法（ACS Catal.，2021），根据全局能量最优准则发现，B掺杂剂能有效增强Cu位点的反应性与吸附能，更稳定的COOH*和CHO*可以促进CO2和CO的质子化，从而在不同的应用电位下促进Cu-NxBy位点的CH4生产。实验制备的BNC-Cu催化剂在CO2转化为CH4的性能上比无B的NC-Cu性能好。研究表明通过对Cu-N4位点进行部分B置换的修饰，理论上证明了对CO*和CHO*中间物的增强吸附有利于CH4的生成。
相关研究以“Manipulating local coordination of copper single atom catalyst enables efficient CO2-to-CH4 conversion”为题，于近日发表在《自然一通讯》（Nature Communications）上。以上工作得到国家重点研发计划，国家自然科学基金，中国科学院清洁能源创新研究院-榆林分院人工智能科技等项目的资助。（文/图 张文）
文章链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-39048-6
