近日，我室纳米与界面催化研究组（502组）包信和院士、傅强研究员团队在氧化物—氧化物界面作用研究方面取得新进展，解构了氧化物—氧化物界面作用中的局域限域效应和远程溢流效应。
氧化物广泛应用于多相催化领域，氧化物催化作用研究是多相催化中的一个重要方向。该团队在前期研究中发现，单层分散、亚稳态、高活性氧化物纳米结构可以在贵金属表面稳定，并提出界面限域催化概念（Science，2010；Acc. Chem. Res.，2013；JPCC，2015；ACS Nano，2017），近期的研究进一步揭示了环境气氛对氧化物/金属界面结构的协同限域效应（PNAS，2022；JACS，2022；Appl Catal B-Environ.，2023）。相较于氧化物/金属界面催化作用的深入理解，对于氧化物/氧化物界面作用的理解非常有限。
本工作中，研究人员将Co3O4沉积到ZnO粉末载体表面上，构建具有化学键合作用的氧化物/氧化物界面（Co3O4/ZnO），近常压XPS和TPR等表征揭示了Co3O4层和ZnO载体之间存在明显的局域界面限域效应（Local Interface Confinement），使得其在CO2加氢反应气氛中能够维持CoO亚稳态，反应产物CO选择性达到93%。此外，研究人员将Co3O4和ZnO粉末机械混合，形成物理接触的氧化物—氧化物界面（Co3O4-ZnO），原位表征结果表明，ZnO的引入可以显著增强Co3O4还原到金属Co，在CO2加氢反应中CO2转化率显著提高至45%，同时CH4选择性为92%；这种界面效应归因于在ZnO表面上H2解离形成的氢物种从ZnO纳米粒子远程溢流到邻近的Co3O4纳米粒子（Remote H-Spillover）。
相关研究成果以“Disentangling Local Interfacial Confinement and Remote Spillover Effects in Oxide-Oxide Interactions”为题，于近日发表在《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。该成果的第一作者是我室502组博士后董翠。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。（文/图 董翠）
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483
