我室实现合成气高选择性制高碳醇

所属:科研进展 发布于:2023.11.09

我室能源与环境小分子催化研究中心(509组群)邓德会研究员、于良副研究员团队与厦门大学王野教授团队合作在合成气(CO/H2)直接制高碳醇(C2+OH)研究中取得新进展。合作团队利用钾修饰的富边结构硫化钼催化剂(ER-MoS2-K),实现了高活性、高选择性一氧化碳(CO)加氢制C2-4OH,为催化剂活性中心纳米结构与微环境的理性设计提供了借鉴。

  高碳醇被广泛用作化工原料、燃料、燃料添加剂和溶剂等。CO加氢制高碳醇是煤、天然气和生物质等非石油基碳资源的高值化转化的重要途径之一。该反应涉及两个关键步骤:C-O断键和C-C偶联。对两个步骤的精准调控是实现高活性、高选择性CO加氢制高碳醇的关键,但却具有挑战性。


  邓德会团队长期致力于能源与环境小分子的催化转化研究,前期在小分子催化转化制高值化学品的研究中取得了系列进展(Nat. Catal.,2023;Nat. Catal.,2023;Nat. Synth.,2023; Nat. Catal.,2021;Nat. Commun.,2021;Nat. Nanotechnol.,2016)。在此基础上,该团队与王野团队合作,基于纳米孔道限域MoS2生长机制,合成了钾助剂修饰的、具有丰富边结构且尺寸均一的二维MoS2纳米片阵列催化剂,其在240℃、50bar下,实现了17%的CO转化率和45.2%的高碳醇选择性。合作团队通过调变MoS2的边/面比,可实现产物中C2-4OH/CH3OH比例从1/2.4逆转为2.2/1,并且高碳醇产物中C2-4OH的占比超过99%。机理研究显示,边硫空位比面内硫空位具有更高的C-O断键和C-C偶联活性,促进了碳链增长;钾助剂通过与醇羟基的静电作用,促进了醇分子的脱附,两者结合实现高活性、高选择性CO加氢制C2-4OH。该工作为开发新型CO加氢催化剂提供了新思路。

  相关研究成果以“Edge-rich molybdenum disulfide tailors carbon-chain growth for selective hydrogenation of carbon monoxide to higher alcohols”为题,发表在《自然—通讯》(Nature Communications)上。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、中央高校基本科研业务费专项资金等项目的资助。(文/图 胡景庭、魏泽宇、于良)

  文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-023-42325-z