我室纳米与界面催化研究中心傅强研究员团队在金属-载体强相互作用（SMSI）研究方面取得新进展，基于CuZnAl合成甲醇催化体系中的表界面研究，提出形成SMSI状态的气相迁移新途径。
金属-载体强相互作用（SMSI）是多相催化中最重要的概念之一，是指在担载金属催化剂预处理或反应条件下，发生氧化物等载体组分包裹金属催化剂纳米颗粒的现象，对金属催化性能具有重要的影响。近年来，傅强团队在这一方向的研究取得系列进展，发现反应气氛可以有效调变和构建SMSI状态，形成氧化物/金属活性界面，并有效增强催化反应性能（J. Am. Chem. Soc. ，2020；J. Phys. Chem. Lett.，2021；J. Am. Chem. Soc.，2022；JACS Au，2023）。
迄今为止，关于SMSI形成机制包括界面合金化和表面迁移两个载体物种动态扩散途径。本工作中，研究人员通过分床层的方式将ZnO颗粒与纳米Cu颗粒分隔开，在微型反应管中构建了ZnO||Cu/Al2O3催化体系。研究发现，经450℃和CO2加氢气氛（0.5% CO2/H2）处理后，在Cu纳米颗粒表面上可以形成Zn氧化物（ZnOx）包裹层即Cu@ZnOx结构，在250℃和3MPa条件下甲醇的时空收率达到47.9mmol/gcat/h。表界面谱学和显微学表征证明，ZnO表面在含H2气氛中还原蒸发出Zn物种，通过气相迁移并沉积锚定到Cu表面上，进一步通过气氛中CO2的作用转变并形成ZnOx表面包裹层。在CO2加氢气氛下，通过这一气相迁移途径形成的Cu@ZnOx结构是自限制的，提高了ZnOx-Cu界面位点密度并增强Cu/Al2O3的催化合成甲醇活性。该工作证明了ZnO上Zn物种可以通过气相迁移途径实现Cu与ZnO之间的SMSI效应，揭示了一种构建氧化物-金属界面活性位点以及SMSI状态的新途径。
相关研究成果以“Enhanced Methanol Synthesis over Self-Limited ZnOx Overlayers on Cu Nanoparticles Formed via Gas-Phase Migration Route”为题，于近日发表在《德国应用化学》（Angewandte Chemie International Edition）上。该成果的第一作者是502组博士研究生宋通源。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。（文/图 宋通源）
文章链接：https://doi.org/10.1002/anie.202316888
