我室太阳能研究部李灿院士和王集杰研究员等在CO2加氢制低碳烯烃方面取得新进展。团队开发了ZnZrOx/SSZ-13串联催化剂,实现了CO2到低碳烯烃的高选择性生成,其低碳烯烃选择性接近90%,其中丙烯选择性达到52%。
李灿团队长期致力于人工光合成相关研究,发展太阳能等可再生能源制备绿氢,进而将CO2加氢转化为甲醇(液态阳光)以及高附加值燃料或化学品,这是典型的人工光合成过程,也是实现碳中和目标的重要技术路径。团队先后发展了以ZnZrOx为代表的一系列金属氧化物固溶体催化剂(Sci Adv.,2017;ACS Catal.,2019;J Catal.,2021;J Catal.,2021;Chinese J. Catal.,2022),实现了CO2高选择性加氢制甲醇,并于2020年10月完成了全球首套千吨级液态阳光工业中试示范。此外,团队还以金属氧化物固溶体催化剂为基础,发展了以ZnZrO为基础的串联催化剂用于CO2加氢,实现了80%的低碳烯烃选择性和70%的芳烃选择性(ACS Catal.,2017;Joule,2018;Appl Catal A-Gen.,2023;Chem Comm.,2023)。
在前期工作的基础上,团队发展了ZnZrOx/SSZ-13催化剂,进一步提高低碳烯烃选择性和单一烯烃选择性。in situ DRIFTS及动力学实验表明,该催化剂实现了CO2加氢与烯烃形成两个反应在热力学和动力学上的耦合,表明中间体的迁移拉动了反应正向进行,降低了反应的活化能。因此,在ZnZrOx/SSZ-13催化剂上获得低碳烯烃高选择性。
相关研究成果以“Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ-13”为题,于近日发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。该工作的第一作者是博士研究生陈思宇。上述工作得到了国家自然科学基金委、国家自然科学基金委“人工光合成”基础科学中心项目、中国科学院A类先导专项“变革性洁净能源关键技术与示范”等项目的支持专项的支持。(文/图 陈思宇)
文章链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202316874