近日，我室碳基资源电催化转化研究组（523组）汪国雄研究员和高敦峰研究员团队与大连工业大学安庆大教授团队合作，在二氧化碳（CO2）电解制备燃料和化学品研究中取得新进展，实现了低浓度CO2直接电解高效制CO，为工业废气中CO2的资源化利用提供了新思路。
CO2电解能够将烟道气等工业废气中的CO2转化为高值燃料和化学品，是一项具有广阔应用前景的负碳技术。当前，CO2电解研究通常使用纯CO2原料气，然而化石燃料燃烧产生的烟道气等工业废气中CO2浓度较低（5−15%）。从烟道气中捕获和纯化CO2的能耗和投资成本较高，降低了CO2电解技术的经济可行性。低浓度CO2直接电解可显著降低获取高浓度CO2的分离纯化成本，但CO2浓度的降低也使得高效CO2电解更具挑战性。因此，实现低CO2浓度条件下的高效CO2电解制燃料和化学品具有重要意义。
本工作中，团队利用分子修饰策略构建了有效耦合CO2捕获和转化过程的反应微环境，实现了低浓度CO2的直接电解转化。团队采用商品CoPc作为模型催化剂，利用聚4-乙烯基吡啶(P4VP)进行电极修饰，在典型工业烟道气CO2浓度（10%）时，P4VP修饰的CoPc电极上CO法拉第效率达到90%以上，CO分电流密度达到252 mA/cm2，CO分电流密度相比未修饰的CoPc电极提高了2.24倍。物理化学和电化学结构表征结果表明，P4VP的吡啶基团促进了CO2在CoPc催化剂中Co位点上的物理富集和化学活化，从而促进了低浓度CO2电解生成CO。结合进一步的催化剂结构设计和反应微环境调控，该分子增强策略有望实现工业烟道气直接电解及乙烯等C2+产物的高效制备。
相关研究成果以“Molecular Enhancement of Direct Electrolysis of Dilute CO2”为题，于近日发表在《美国化学会能源快报》（ACS Energy Letters）杂志上。该工作的第一作者是523组与大连工业大学联合培养硕士研究生陈冰玉。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、国家教育部能源材料化学协同创新中心（2011·iChEM）、辽宁省兴辽英才计划、我所创新基金等项目的支持。（文/图 陈冰玉、高敦峰）
文章链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.3c02812
