我室催化基础国家重点实验室纳米与界面催化研究中心(502组群)傅强研究员团队在金属纳米催化剂的动态分散研究方面取得新进展,发现含水氧化性气氛可以诱导担载Cu纳米颗粒在室温下的自发氧化分散。
气氛诱导催化剂动态分散是多相催化中的一个重要现象,近年来傅强团队在该方向取得系列进展,发现反应气氛可以诱导动态生成高分散单原子、纳米团簇和单层等结构,并呈现出增强的催化性能(J. Am. Chem. Soc.,2018;Nat. Commun.,2021;Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A.,2022;ACS Catal.,2023;J. Am. Chem. Soc.,2024)。
本工作中,研究人员发现负载在γ-Al2O3表面上的Cu纳米颗粒在室温和含水氧化气氛中可以自发分散。研究表明,O2和H2O共同诱导形成羟基化的Cu中间物种,加快Cu原子在γ-Al2O3表面上的扩散。另一方面,氧化物载体表面包括γ-Al2O3、SiO2、CeO2等在含水气氛中可以羟基化,形成的表面OH基团捕获迁移的Cu物种。此外,研究还发现H2O的引入所产生的“推”(迁移)和“拉”(锚定)效应促进了Cu物种在室温下从纳米颗粒到单原子的结构转变,进而增强了其在逆水煤气变换(RWGS)和一氧化碳选择氧化(CO-PROX)反应中的催化活性。本研究证明了H2O在负载型金属纳米催化剂动态结构演变中的重要作用,同时发展了一种温和条件实现烧结催化剂再分散的简易策略。
相关研究成果以“Water-assisted oxidative redispersion of Cu particles through formation of Cu hydroxide at room temperature”为题,于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该成果的共同第一作者是521组博士研究生范雅梅和博士后李荣坦。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院碳中和光子科学中心等项目的资助。(文/图 范雅梅、李荣坦)
文章链接:https://doi.org/10.1038/s41467-024-47397-z