我室计算和数据驱动催化研究组(511组)肖建平研究员团队与电子科技大学夏川教授团队合作在二氧化碳(CO2)转化制一氧化碳(CO)研究中取得新进展,研发出三组分单原子合金催化剂Cu92Sb5Pd3,在-402mA/cm2下实现了100%(±1.5%)的高CO选择性,在中性电解质中活性达到−1A/cm2,并揭示了该反应的机理。
利用可再生能源实现CO2高效电还原,不仅有助于减少温室气体排放,同时也为生产多种化学中间体和燃料提供了一条可持续途径。肖建平团队在前期工作中发现了CO2电催化还原制甲酸的活性趋势(Nat. Commun.,2020;Adv. Mater.,2021);揭示了CO2电催化还原的“双通道”机理(Nat. Nanotechnol.,2021);设计了电催化CO2到多碳产物高活性催化剂(Nat. Commun.,2023);研究了电还原CO2制CO的机理(Nat. Commun.,2023);提出铜基单原子配位调控电催化还原CO2到甲烷的设计新策略(Nat. Commun.,2023)。
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本工作中,肖建平团队探究了单原子合金催化剂Cu92Sb5Pd3电催化CO2还原表现出高CO选择性的原因。研究发现,Pd和Sb单原子的共掺杂作用,降低了Cu基催化剂的表面能,提高了Cu基催化剂稳定性;改变了电荷分布,降低了d-band 中心,减弱了CO*的吸附,提升了CO的选择性。通过电荷外插值法,肖建平团队计算了工作电势下的CO2还原反应的反应能垒,并通过微观动力学模拟得到了CO*覆盖度、CO法拉第效率,模拟结果与实验结果有较好的吻合。该研究为设计高活性和特定选择性电催化材料提供了新思路。
相关研究成果以“Turning copper into an efficient and stable CO evolution catalyst beyond noble metals”为题,于近日发表在《自然-通讯》(Nature Communications)上。该工作得到国家自然科学基金、榆林创新院能源专项、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、大连化物所创新基金等项目的资助。(文/图 董雪)
文章链接:https://www.nature.com/articles/s41467-024-50436-4