我室计算和数据驱动催化研究组（511组）肖建平研究员团队与电子科技大学夏川教授团队合作在二氧化碳（CO2）转化制一氧化碳（CO）研究中取得新进展，研发出三组分单原子合金催化剂Cu92Sb5Pd3，在-402mA/cm2下实现了100%（±1.5%）的高CO选择性，在中性电解质中活性达到−1A/cm2，并揭示了该反应的机理。
利用可再生能源实现CO2高效电还原，不仅有助于减少温室气体排放，同时也为生产多种化学中间体和燃料提供了一条可持续途径。肖建平团队在前期工作中发现了CO2电催化还原制甲酸的活性趋势（Nat. Commun.，2020；Adv. Mater.，2021）；揭示了CO2电催化还原的“双通道”机理（Nat. Nanotechnol.，2021）；设计了电催化CO2到多碳产物高活性催化剂（Nat. Commun.，2023）；研究了电还原CO2制CO的机理（Nat. Commun.，2023）；提出铜基单原子配位调控电催化还原CO2到甲烷的设计新策略（Nat. Commun.，2023）。
本工作中，肖建平团队探究了单原子合金催化剂Cu92Sb5Pd3电催化CO2还原表现出高CO选择性的原因。研究发现，Pd和Sb单原子的共掺杂作用，降低了Cu基催化剂的表面能，提高了Cu基催化剂稳定性；改变了电荷分布，降低了d-band 中心，减弱了CO*的吸附，提升了CO的选择性。通过电荷外插值法，肖建平团队计算了工作电势下的CO2还原反应的反应能垒，并通过微观动力学模拟得到了CO*覆盖度、CO法拉第效率，模拟结果与实验结果有较好的吻合。该研究为设计高活性和特定选择性电催化材料提供了新思路。
相关研究成果以“Turning copper into an efficient and stable CO evolution catalyst beyond noble metals”为题，于近日发表在《自然-通讯》（Nature Communications）上。该工作得到国家自然科学基金、榆林创新院能源专项、中国科学院B类先导专项“功能纳米系统的精准构筑原理与测量”、大连化物所创新基金等项目的资助。（文/图 董雪）
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-50436-4
