我室碳基资源电催化转化研究组(523组)与佐治亚理工学院刘美林教授合作,在固体氧化物电解池(SOEC)阳极高温析氧反应(OER)活性和稳定性调控方面取得新进展。研究团队系统探究了阳极Sr偏析行为,并结合多种物理化学表征手段,揭示了SrCo0.7Fe0.3O3-δ(SCF)中体相Sr缺陷和表面富Sr物种对阳极材料电化学性能的双重作用机制。
SOEC因其高电流密度、高法拉第效率、低过电势等优势,被认为是一种具有广泛应用前景的CO2电解器件。然而,Sr在阳极表面的偏析影响了高温析氧反应稳定性。以往研究主要关注表面偏析出的富Sr物种的影响,而对体相Sr缺陷在电极反应中的作用缺乏深入探讨。
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本工作中,合作团队通过控制不同氧处理时间诱导Sr偏析,并结合密度泛函理论计算、物理化学表征和电化学阻抗谱分析,揭示了Sr偏析过程中影响电极性能的关键机制。研究发现,SCF阳极中的体相Sr缺陷可使O 2p带中心向费米能级上移,促进氧空位形成,从而加速本体氧离子传输和电子转移过程。相反,表面析出的富Sr物种则抑制氧交换和电子转移,降低了OER活性。这一研究不仅深化了对Sr偏析在高温OER过程中的作用理解,还为设计高性能、高稳定性的SOEC阳极材料提供了重要理论指导。
相关研究成果以“A comprehensive investigation of Sr segregation effects on the high-temperature oxygen evolution reaction rate”为题,发表在《能源与环境科学》(Energy & Environmental Science)上。该工作的共同第一作者是523组已毕业博士冯炜程、博士研究生邹庚、副研究员刘天夫和博士后李荣坦。上述工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金等项目的资助。(文/图 邹庚、宋月锋)
文章链接:https://doi.org/10.1039/D4EE05056H