我室太阳能研究部(DNL16)李灿院士、王秀丽研究员与南京理工大学张静教授、大连理工大学王翔教授等,受邀发表了光/光电催化中异相结光生电荷分离效应的专题评述文章,系统总结了异相结的定义、促进光生电荷分离的机理、异相结结构与光/光电催化性能的构效关系、异相结的设计合成策略等。

光/光电催化太阳能转化可以通过分解水制绿色氢能,或将二氧化碳还原为液态燃料,是实现太阳能转化的理想途径。然而,光生电荷分离效率低是制约光/光电催化太阳能转化效率的关键难题,因此,发展促进光生电荷分离的策略以设计高效催化剂,是光/光电催化太阳能转化领域的核心。异相结是指由同一半导体材料的两种具有相似结构的晶相之间所形成的界面,李灿团队在2008年首次报道了异相结效应,由于独特的界面结构特性,异相结随后在光/光电催化和电催化等研究领域受到广泛的关注。因此,总结异相结从发现到实际应用的发展过程,对指导高效光/光电催化剂的研发具有重要意义。
本专题评述文章针对如何理性设计异相结用于提高光生电荷分离这一关键科学问题,首先定义了异相结,并系统阐述了与传统异质结相比,异相结的优势与特色;归纳总结了异相结的制备方法,为异相结的设计提供启示;利用时间和空间分辨光谱讨论了异相结促进光生电荷分离的机理,发现异相结中纳米尺度的界面处形成的内建电场是促进光生电荷分离的本质原因,且异相结的形成,大幅增加了微秒时间尺度上的光生空穴数量,以及延长了光生电荷寿命;重点讨论了异相结与光/光电催化性能的构效关系,阐述了异相结的理性设计原则,包括两种晶相的能带弯曲、异相结的暴露数量、界面结构性质等对催化剂设计的影响;最后探讨了该领域面临的挑战及展望了未来发展,为原子尺度上设计高效异相结型光/光电催化剂提供理论指导。
李灿团队长期致力于人工光合成太阳燃料的前沿科学问题的研究,特别是在光生电荷分离方面取得了系列进展,先后提出异相结电荷分离机制(Angew. Chem. Int. Ed.,2008;Angew. Chem. Int. Ed.,2012),发现晶面间光生电荷分离效应(Nat. Commun.,2013),发展了高对称性半导体材料的光生电荷分离策略(Energy Environ. Sci.,2016),并自主研发了光生电荷成像表征新技术(Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Nat. Energy,2018;Nat. Commun.,2025),揭示了复杂的多重电荷转移机制,“拍摄”到光生电荷转移演化全时空图像(Nature,2022),在太阳能光电催化转化领域具有重要影响。
相关工作以“Heterophase Junction Effect on Photogenerated Charge Separationin Photocatalysis and Photoelectrocatalysis”为题,发表在《化学研究评述》(Accounts of Chemical Research)上。
文章链接:https://doi.org/10.1021/acs.accounts.4c00582